Tesis doctorales: TESEO

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Ministerio de Educación, Cultura y Deporte - Gobierno de España

Título: ANALYSIS OF ENERGY PRODUCTION BY SALINITY EXCHANGE IN POROUS ELECTRODES
Autor: Fernández Martinez-Rey, Maria del Mar
Universidad: Universidad de Granada
Departamento: Física aplicada
Fecha de Lectura: 03/03/2017
Mención Europeo / Mención Internacional: Concedido
Programa de doctorado: Programa de Doctorado en Física y Ciencias del Espacio por la Universidad de Granada
Dirección:
- Iglesias Salto, Guillermo Ramón (Director)
- DELGADO MORA, ANGEL VICENTE (Director)
Tribunal:
- GONZALEZ CABALLERO, FERNANDO (presidente)
- CARRIÓN PÉREZ, MARÍA DEL CARMEN (secretario)
- Schaetzle, Olivier (vocal)
- HORCAJADA CORTÉS, PATRICIA (vocal)
- ARROYO ROLDAN, FRANCISCO JOSE (vocal)
Descriptores:
- FUENTES NO CONVENCIONALES DE ENERGIA
- CARACTERIZACION DE CARBONES
Fichero de tesis:
ISBN: 9788491635192

http://0-hera.ugr.es.adrastea.ugr.es/tesisugr/26499769.pdf

Marcador: https://www.educacion.gob.es/teseo/mostrarRef.do?ref=1361619Añadir a favoritos.
Resumen:
Introducción y objetivos La producción de energía eléctrica a partir de fuentes renovables supone uno de los retos necesarios para cambiar el actual sistema eléctrico mundial, que perjudica gravemente el medio ambiente de nuestro planeta, provoca desigualdades en la distribución de la energía y es una de las causas importantes del cambio climático. Gran parte de la investigación científica actual se centra en la búsqueda de nuevas fuentes de energía y la optimización de las ya existentes. Aunque la energía solar y eólica lideran en eficiencia las energías renovables, en las últimas décadas otras opciones van tomando relevancia. Entre ellas, la propuesta publicada inicialmente en 1950 [1] y posteriormente en 1970 [2–4] que plantea cómo la considerable diferencia de salinidad entre el agua de mar y el agua dulce (500 mM y 20 mM, respectivamente) podría usarse en la generación de energía eléctrica. Las fuentes de energía renovable que aprovechan esta diferencia de salinidades se conocen como energía azul. En el caso de la desembocadura de un río, se produce continuamente la mezcla de un cierto volumen de agua con poca salinidad (llamemos c1 a su concentración de sal) con un volumen mucho mayor de agua salada (concentración c2). La termodinámica nos dice que la difusión libre experimentada por los iones del agua de mar hacia el volumen de agua de río produce un aumento de entropía (más desorden que en la situación inicial en la que los volúmenes se encontraban separados). Y un aumento de entropía se traduce en una disminución de energía libre, como ocurre para un proceso espontáneo. Puede decirse que los iones del agua de mar pasan de una zona de mayor presión (es la presión osmótica, aproximadamente dada por la expresión de van’t Hoff, p2 = c2 RT ) a una de menor presión; esta diferencia es del orden de ∆p = (c2 − c1)RT , o aproximadamente 10 atm por cada tipo de ion (o alrededor de 20 atm para soluciones de cloruro sódico). Esta presión es equivalente a una columna de agua de 200 m. Por tanto, la energía perdida (que, en parte, queremos utilizar) sería ∆pV o aproximadamente 2 MJ por metro cúbico de agua mezclada. Si todo el caudal del río Guadalquivir (en promedio 164 m3 /s) pudiera aprovecharse para este fin, la potencia disponible sería superior a tres veces la consumida en la ciudad de Granada, la cual está en torno a 100 MW (<www.junta de andalucia.es>). De manera similar, para todo el planeta se estima que la potencia total que se podría extraer mediante estas técnicas alcanzaría 2 TW, que coincide con la demanda eléctrica anual [5]. Para poder extraer esta energía, la investigación actual se centra en la búsqueda de métodos eficientes. Entre ellos, destacan las técnicas que pueden considerarse recíprocas de las de desalinización como la electrodiálisis inversa (RED) [6] y la ósmosis de presión retardada (PRO) [7]. A pesar de los considerables avances realizados en las técnicas citadas [8–10] estos son en su mayoría a escala de laboratorio. Además, presentan claros inconvenientes que deben ser resueltos, principalmente en relación con las membranas y su coste, así como la necesidad de utilizar convertidores adicionales, tales como turbinas para producir energía eléctrica de forma efectiva. Este contexto ofrece oportunidades a tecnologías alternativas, en concreto, las que presentamos en este trabajo, denominadas técnicas capmix, destacando de entre ellas esencialmente dos, conocidas como CDLE (capacitive energy extraction based on double layer expansion methods) [11, 12] y CDP (capacitive energy extraction based on Donnan Potencial) [13, 14]. En la primera, se tiene en cuenta que el potencial eléctrico en la interfase sólido/disolución iónica aumenta, si la carga es constante, al disminuir la fuerza iónica. Esta propiedad es ampliamente conocida en la ciencia de las interfases y sistemas coloidales y es debida a la expansión de la Doble Capa Eléctrica (DCE). Su origen es fácil de entender: la mayoría de las sustancias adquieren carga eléctrica cuando se ponen en contacto con un medio polar como el agua, por ejemplo, debido a la disociación de grupos ionizables superficiales. Por ello, las técnicas se basan en el hecho de que la DCE puede acumular una enorme cantidad de carga si el área superficial es suficientemente grande, y, además, su capacidad depende de forma significativa del contenido iónico del medio. En la técnica CDP, las interfases se cargan sin una fuente de alimentación externa, pues se genera automáticamente una diferencia de potencial entre los electrodos, manifestación de la diferencia de potenciales Donnan asociados a las membranas selectivas de iones de carga opuesta en cada uno de los electrodos. En principio, el enfoque de CDLE sería más barato y más fácil de implementar debido a la ausencia de membranas. A pesar de esto, los problemas de autodescarga de la celda han impedido un avance real de esta técnica [15]. Recientemente, se ha desarrollado una nueva técnica que combina aspectos de las dos tecnologías capmix originarias, CDP y CDLE. Esta técnica está basada en el uso de electrodos recubiertos de polielectrolitos (polímeros susceptibles de cargarse eléctricamente, por disociación de grupos ionizables en su estructura), que denominamos electrodos soft o SE [16, 17]. Puede decirse que SE aprovecha la generación espontánea de potencial, como CDP, pero evitando el uso de las membranas, como CDLE. Se basa, por tanto, en la modificación físico-química de los dos electrodos de carbón activo mediante una capa de polielectrolito, catiónico o aniónico, respectivamente. De esta forma, este método presenta numerosas ventajas pues reduce las pérdidas que presenta el método CDLE, y evita el uso de membranas de intercambio iónico como CDP, siendo por ello mucho más económico. Con esta motivación, los objetivos esenciales de esta tesis son los siguientes: -Modelización del proceso de extracción de energía por métodos capmix. Debido a la existencia de un gran número de efectos y la complejidad teórica del fenómeno, es necesario encontrar un modelo que explique el proceso en su totalidad. -Optimización de los electrodos, materiales y otros parámetros experimentales para la mejora del proceso de extracción de energía azul. Se trata de conocer las propiedades de los materiales que pueden afectar en la extracción óptima de la energía y desarrollar electrodos eficientes con respecto a la electrocinética del proceso. -Estudio de los electrodos cargados con polielectrolitos catiónicos y aniónicos, respectivamente (electrodos soft) y su potencialidad como técnicas capmix. -Aplicación de las técnicas capmix en contextos reales. Para ello, se ha estudiado el efecto multiiónico del agua de mar real. Los iones presentes en el mar son muchos más que el cloruro sódico generalmente estudiado. Además, se ha trabajado en el desarrollo de un stack, analizando un modelo de varias celdas en conexión serie o paralelo. Principales resultados Evaluación teórica de la energía extraída Los electrodos en su mayoría están formados por un conjunto de micropartículas porosas de manera que dos tamaños de poro están presentes: los macroporos (espacio entre partículas) y los microporos (dentro de las propias partículas). La carga superficial es mucho mayor para los microporos de manera que el electrodo total puede modelarse como suspensión de nanopartículas esféricas, o un haz de poros cilíndricos. Se ha desarrollado un modelo riguroso para el análisis de la estructura de la DCE, y de esta manera, ha sido posible describir las relaciones carga-potencial de los microporos usando el modelo de celda (en caso de esferas) o el cálculo riguroso de la distribución de potencial (en el caso de poros cilíndricos). El potencial al que se cargan los electrodos puede ser relativamente alto (varios cientos de mV) y el diámetro de los poros de carbón activo suele ser del orden de los nanómetros, de modo que los modelos que suponen bajo potencial e interfases planas no pueden describir con precisión este proceso. Por ello, hemos propuesto que los siguientes aspectos puedan tenerse en cuenta: -DCE con interfase no-plana. Debido a que los poros más abundantes son típicamente de menos de 10 nm, los efectos de la curvatura sobre el perfil de potencial eléctrico serán significativos. -Solapamiento de DCE. Es posible que exista superposición de DCE para el caso de los poros más pequeños y las soluciones menos concentradas. -Potenciales elevados de carga. La extracción de energía será mayor cuando mayor sea la cantidad de carga transferida de forma que es necesario explorar potenciales tan altos como 500-600 mV. Para la interacción entre los iones, usamos una aproximación de campo medio en la que se tiene en cuenta el volumen excluido por los iones. Así, la ecuación de Poisson se resolverá separadamente en diferentes regiones (en concreto, tres regiones para dos iones). De esta forma, los iones tendrán un radio de máximo acercamiento a la superficie cargada. Esto determina una región libre de carga al comienzo de la capa difusa, y fue por primera vez presentada por Stern y se ha convertido un componente clásico de la electroquímica de la DCE [18]. Los resultados más relevantes obtenidos se refieren al cálculo de la energía extraída por ciclo para las relaciones carga-potencial de dos soluciones distintas, en concreto, 20 y 500 mM. Para cada potencial puede calcularse el área de un ciclo teórico. La conclusión más significativa al utilizar el modelo de volumen excluido es que encontramos que Ws (trabajo específico extraído o por unidad de área de electrodo) no puede exceder de un máximo. Este resultado conduce a un aspecto clave en esta investigación: existe un potencial de carga de óptimo funcionamiento. Dicho de otro modo, como la energía depende de la distancia entre las curvas σ(Ψ) para concentraciones de agua dulce y salada, puede afirmarse que, aunque a bajos potenciales W aumenta con el potencial, a potenciales mayores las curvas σ(Ψ) se aproximan debido a que las relaciones entre las capacidades se invierten y esto provoca una disminución de la energía extraída. Por consiguiente, teóricamente, existe un potencial óptimo de trabajo obtenido gracias al hecho de considerar el solapamiento de la DCE y el volumen finito de los iones. Efecto de la temperatura en la producción de energía mediante cambios de salinidad Hay muchos procesos industriales donde se usa agua como refrigerante y se devuelve al depósito de agua fría, de modo que se produce una mezcla de fluidos calientes y fríos. El gradiente de temperatura entre ellos puede ser bastante alto en el caso de las plantas de energía térmica, donde para la transferencia del calor se usan embalses. Sin embargo, en todo proceso de refrigeración, se desperdicia energía por la simple mezcla de agua a diferentes temperaturas. En esta apartado mostramos el trabajo realizado para proponer el aprovechamiento de soluciones de agua a diferente temperatura para la producción directa de energía eléctrica. En concreto, mostramos algunos resultados relativos a la aplicación de CDLE con diferencias de temperatura entre las dos soluciones utilizadas en el proceso de intercambio. Se describe un modelo teórico basado en geometría cilíndrica para electrodos microporosos así como el análisis de los resultados experimentales [19]. Las predicciones del modelo demuestran que tanto la densidad de carga superficial como la capacidad de la DCE disminuyen con la temperatura. Esta disminución puede unirse a la que experimenta la capacidad al disminuir la fuerza iónica. De esta manera, podemos usar en lugar de agua dulce en el ciclo CDLE, agua dulce a mayor temperatura. Así, mejoraremos el ciclo CDLE aprovechando la diferencia de temperatura. Técnica de electrodos soft Los resultados obtenidos por los métodos SE y CDP en los ciclos a circuito abierto concluyen que el aumento de tensión es similar para ambos casos: alrededor de 120 mV para SE y 140 mV para CDP. Este es un resultado prometedor en términos de energía extraída. Sin embargo, encontramos una diferencia muy significativa en el tiempo de respuesta, que afectará a la potencia extraída. Durante el flujo de agua dulce, SE necesita aproximadamente 200 s para alcanzar el valor de tensión constante, mientras que los electrodos basados en membranas lo alcanzan en menos de 10 segundos. Aunque la cubierta del polímero esté probablemente bien formada, como indica el aumento de tensión, el tiempo de respuesta lento es un inconveniente importante que debe ser corregido para mejorar la potencia extraída. Para entender esta diferencia del tiempo de respuesta que evita que el método SE se convierta en una alternativa equivalente al CDP, realizamos un análisis por separado a circuito abierto de cada electrodo. Estos resultados han proporcionado una interesante visión de cómo funciona la técnica SE [17]. Influencia de disoluciones realistas de agua de mar En esta sección, presentamos el trabajo realizado para el estudio del efecto de la utilización de composiciones de agua realistas en ciclos CDLE y CDP. Hemos observado experimentalmente que la principal diferencia en la energía extraída (en comparación con soluciones de NaCl) proviene de la presencia de iones multivalentes. En cuanto a los resultados de la técnica CDLE [20], se ha estudiado la evolución del potencial en sucesivos ciclos CDLE para tres casos: 600mM de NaCl, agua de mar simulada (SSW) y agua de mar real del mediterráneo (MRSW). El agua de mar simulada se realizó siguiendo las composiciones de la literatura [21]. El agua de mar real (MRSW) proviene de la costa de Málaga. Los resultados muestran que la disminución de la subida de potencial cuando se utilizan las aguas de mar, ya sea reales o simuladas, es significativa en comparación con la disolución de NaCl. Como consecuencia, la energía extraída se reduce considerablemente. Por otra parte, hemos elaborado un modelo teórico capaz de predecir este comportamiento, teniendo en cuenta que el dispositivo CDLE consta de dos electrodos de carga opuesta, no simétricas debido al diferente tamaño y concentraciones de sus contraiones. El efecto sobre el trabajo extraído nos lleva a la conclusión que los iones multivalentes producen una disminución de la energía producida a pesar de las pequeñas concentraciones en comparación con los iones monovalentes. Respecto a la técnicas CDP [22], con el fin de comprender el papel de los iones multivalentes en la producción de energía por intercambio de disolución, analizamos cuidadosamente todo el proceso en un electrodo de carbón cubierto con una membrana. Nuestro estudio incluyó tanto la fase de circuito abierto, cuando se establece el potencial de membrana, como el circuito cerrado, cuando se produce un flujo de corriente a través de una carga externa. Observamos que la presencia de contraiones divalentes en la disolución producía una caída de potencial de membrana, incluso si su concentración era baja, como ocurría para CDLE. El modelo teórico expuesto confirmó que la presencia de iones multivalentes reducía los valores alcanzados por el potencial de membrana, y, como consecuencia, la máxima energía extraída. Además de estas comparaciones, se realizó un estudio de la potencialidad del método SE con aguas de mar y río reales. Con este objetivo, se tomaron aguas del golfo de Fonseca, entrante protegido del océano Pacífico, conformado por un archipiélago localizado al oeste de Centroamérica, y con una salinidad de 35 g/L en la boca del mismo. Por otra parte, aguas arriba, la salinidad disminuye hasta 1 ó 2 g/L. Estas dos aguas de distinta salinidad fueron probadas en el dispositivo experimental (método SE). Los resultados obtenidos demuestran que se encuentra un salto de potencial prácticamente igual cuando cambiamos el agua de mar simulada (500 mM de NaCl) por la tomada del Puerto de la Unión. Esto demuestra que el experimento no se vería perjudicado por la existencia de otros iones presentes en el agua de mar como sí ocurría con otros métodos Capmix [20, 22]. Sorprendentemente, observamos cómo al sustituir el agua de río simulada (20 mM NaCl) por agua de río real (Río Rebalse) se produce un aumento de hasta 215 mV. Este hecho se debe a que el agua tomada fue en época de lluvias, por lo que la salinidad tenía niveles muy bajos debido a la no influencia de las aguas negras. Estas épocas de lluvia intensa beneficiarían los resultados de SE. Asociación de celdas capacitivas Hasta hace poco, los estudios de energía por gradiente de salinidad de técnicas capmix se han ceñido al estudio de una sola celda formada por dos electrodos enfrentados. Recientemente, para la técnica CDP, se han hecho avances en la utilización de varias celdas en un mismo dispositivo [24]. Se determinaron las actuaciones de varios pares de electrodos conectados en serie o en paralelo aumentando la potencia lograda en células simples. Además, se estudió el valor de la resistencia interna para serie y paralelo utilizando un modelo de distribución de corriente y mediciones experimentales, concluyendo que la configuración en paralelo es óptima. En este apartado, con el objetivo de encontrar la configuración óptima de múltiples electrodos para maximizar la producción de energía y potencia y aumentar el potencial obtenido necesario para aplicaciones comerciales, se estudia la propuesta de asociar varias celdas en serie para las técnicas CDLE y la más reciente electrodos soft o SE. Para CDLE, se observó que las celdas asociadas no funcionaban al mismo potencial. De hecho, en el caso de tres celdas, la celda intermedia trabaja a un potencial menor (alrededor de 160 mV en lugar de 500 mV como se esperaría teóricamente), esto produjo una importante disminución en el rendimiento de la configuración en serie. Este efecto se puede entender considerando que todos los pares de supercondensadores formados por la placa de grafito y su doble capa eléctrica (DCE) están conectados a través de resistencias internas, como de hecho ocurre simulando el camino conductor establecido por la solución de electrolito. De esta forma, la tensión de trabajo de cada celda corresponde a la que observamos, donde sólo los condensadores externos son los que contribuyen significativamente con una diferencia de potencial mayor ya que los internos no llegan a cargarse, pues se encuentran conectados a través de la solución. Cuando se realiza el mismo experimento con la técnica SE, observamos un comportamiento completamente diferente. La diferencia de potencial cuando conectamos tres celdas corresponde aproximadamente al triple de la de una sola: se pasa de unos 50 mV a 150 mV para tres celdas. Este resultado implica que la conexión a través del electrolito que produce una resistencia interna alta y mayores pérdidas en CDLE, no tiene un efecto tan negativo en la técnica SE, es decir, cuando se recubren los electrodos con polielectrolitos catiónicos y aniónicos [25]. Conclusiones Finalmente, presentamos las contribuciones esenciales obtenidas a partir de este trabajo de tesis. La energía azul o energía por diferencia de salinidad aprovecha la energía libre almacenada en la mezcla de aguas con distinta salinidad, como ocurre en la desembocadura de los ríos. Entre las numerosas técnicas existentes con el objetivo de aprovechar esta energía, las llamadas capmix (o de mezcla capacitiva) se caracterizan por permitir la extracción de energía eléctrica directa sin necesidad de procesos intermedios de conversión como turbinas o máquinas térmicas. Concretamente, nuestra tesis se ha centrado en el estudio de dos de ellas: CDLE (basada en la expansión de la doble capa eléctrica) y SE (basada en el uso de electrodos recubiertos de polielectrolitos o electrodos soft). Los principales resultados obtenidos, se resumen a continuación: Modelado de CDLE Se ha realizado la modelización de los electrodos capmix mediante un conjunto de poros cilíndricos teniendo en cuenta el solapamiento de la DCE y el tamaño de los iones (NaCl en este caso) y se ha aplicado para la evaluación de la energía extraída mediante la técnica CDLE. Se puede concluir que: 1. Los efectos más significativos se observan cuando se considera el tamaño iónico. 3. La energía extraída por unidad de superficie aumenta (disminuye) con el tamaño de poro para potenciales bajos (altos). 5. El modelo muestra que el tamaño iónico limita la energía extraída que se puede obtener con este método a valores mucho más pequeños que los previstos para los iones puntuales. 7. Con el fin de obtener la máxima energía, el potencial de carga no puede exceder un valor de alrededor de 200 mV. Materiales y metodología Se ha realizado un análisis de los materiales y métodos necesarios para la implementación de todo el proceso capmix a escala de laboratorio. La conclusión principal de estos aspectos es: 1. La energía extraída por la técnica CDLE puede mejorarse si se elige adecuadamente la temperatura de las soluciones. 2. Además, es posible extraer energía eléctrica debida a la diferencia de temperatura sin la necesidad de convertidores electromecánicos. 3. El tamaño promedio de poro de las partículas de carbón activo resulta ser una cantidad determinante. De hecho, se han obtenido los resultados óptimos para CDLE si el carbón usado en los electrodos tiene una fracción significativa de población de mesoporos. 4. Se han probado diferencias de salinidad más allá de los habituales (20 mM- 500 mM). Se ha concluido que estas fuentes de salinidad podrían mejorar la potencia extraída, así como mejorar su impacto ambiental. Técnica de electrodos soft El método de electrodos soft se basa en el simple depósito de una capa de polielectrolito sobre las películas de carbono. Hemos encontrado que: 1. La técnica SE podría convertirse en un método eficiente de energía por diferencia de salinidad en términos de salto de potencial. 2. La comparación con CDP ha demostrado que, aunque las energías por ciclo son similares, la potencia es menor en SE. 3. Se ha encontrado que los polielectrolitos positivos y negativos se adsorben de manera diferente sobre el carbón activo. 4. PSS parece adsorberse de forma heterogénea sobre los poros de las capas de carbón más externas. 5. Por el contrario, el PDADMAC probablemente se deposite en una capa fina homogénea que permanece en la superficie de la lámina reaccionando muy rápidamente a los cambios de salinidad. 6. Se necesitan más investigaciones sobre la selección de polímeros, métodos para el tratamiento de las láminas de carbón y estabilidad del recubrimiento para mejorar la potencia extraída. Aplicaciones capmix en contextos realistas Finalmente, se ha estudiado la adaptación de las técnicas capmix a contextos reales de implementación. Concretamente: 1. Hemos analizado el efecto multiiónico de disoluciones de mar y río reales. 2. A partir de la modelización teórica, se ha concluido que los iones con valencia superior a 1 y de mayor tamaño tienen un papel importante en las relaciones carga-potencial de la DCE y por tanto, en la energía extraída. 3. Este resultado ha sido comprobado experimentalmente para ambas técnicas SE y CDLE. 5. Los experimentos realizados para las aguas del Golfo de Fonseca (El Salvador), han demostrado que esta influencia (presencia de iones multivalentes y de contaminantes dispersos) no tiene un efecto tan significativo para la técnica SE. 6. Hemos avanzado en el conocimiento de la conexión de distintas celdas capacitivas para aumentar el potencial en un futuro dispositivo comercial. 8. Se ha encontrado que debido a la solución de electrolito, existe una conexión conductora entre pares de celda en serie que perjudica el funcionamiento del ciclo CDLE. 10. Por el contrario, esta asociación en serie parece muy aconsejable cuando la técnica utilizada es la de electrodos soft. Este resultado presenta a la técnica SE como una alternativa prometedora para los métodos capmix. En resumen, la energía azul puede llegar a convertirse en una fuente económica y medioambientalmente sostenible, ya que se basa en procesos naturales de mezcla que tienen lugar en los deltas de los ríos y estuarios y no genera CO2 ni ningún tipo de contaminación térmica. Sin embargo, la tecnología para obtener esta energía no ha sido desarrollada todavía y nuestro trabajo puede ser considerado como preliminar. Con suerte, más investigación llevará a una mejora de la energía extraída. Bibliografía [1] R. E. Pattle, “Production of electric power by mixing fresh and salt water in the hydroelectric pile,” Nature, vol. 174, no. 4431, pp. 660–660, 1954. [2] R. S. Norman, “Water salination - source of energy,” Science, vol. 186, no. 4161, pp. 350–352, 1974. [3] G. L. Wick and W. R. Schmitt, “Prospects for renewable energy from sea,” Marine Technology Society Journal, vol. 11, no. 5-6, pp. 16–21, 1977. [4] J. N. Weinstein and F. B. 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